近日,青科大高分子学院薛善锋教授团队在国际著名期刊《Chemical Engineering Journal》上(中科院JCR一区TOP期刊,影响因子13.273)发表了题为“Efficient deep-red hot exciton electroluminescent emitters with fine-tuning of excited states via locally large twisted conformation”的研究成果。高分子学院硕士研究生于源为第一作者,必赢bwin线路检测中心3003为第一完成单位和唯一通讯单位。
当前有机电致发光材料发展迅速,给受体单元结合构筑发光材料成为了一种非常实用且有效的荧光分子设计手段。对给受体结合而成的发光材料而言,发射行为的变化本质上是通过对分子激发态的调控实现的,通常给受体单元的组合可以通过对分子骨架调整或改变键接位置实现。尽管可以通过不同组合实现激发态的调节从而设计出性能优异的发光体,但这些调控对分子体系激发态的改变都是相对“粗糙”的,针对材料体系如何实现“手术级”精细的激发态微调仍然是一个十分艰巨的挑战。
团队成员围绕有机发光分子激发态性质这一核心科学问题,在有机电致红色荧光材料与OLED器件方面取得新进展。团队提出了利用局部大扭曲构象设计具有微调激发态特征的红光分子体系的策略。团队选择了一个基于热激子机理设计的红光分子骨架,在不改变分子骨架的情况下通过对分子骨架上与给体吩噁嗪单元相连的苯环进行修饰,获得了TPAPH、TPAPHOC2和TPAPHCN三个深红光发射分子。由于三个分子都存在独立于分子骨架之外的局部大扭曲构象,因此可以实现修饰基团对分子激发态影响的最小化。最终三个分子在理论模拟和实验测试中均表现出了相近的激发态特征。基于TPAPH、TPAPHOC2和TPAPHCN制备的OLED器件的电致发光峰位分别为660、669和647 nm,CIE坐标分别为(0.68, 0.32),(0.69, 0.31)和(0.66, 0.34),均属于深红光发射范围。其中基于TPAPHCN制备的OLED器件外量子效率达到了6.0%,为目前外量子效率最高的非掺杂红光热激子器件。该成果为调控分子激发态特征、设计荧光分子体系提供了一种可行策略。局部大扭曲构象设计荧光分子体系的思想具有简便、易实现的优势,可以在保证荧光分子光色相近的情况下充分挖掘分子骨架的潜力。这种设计理念为未来有机荧光材料体系的扩展提供了一个很好的思路,同时也展示出其在OLED应用领域的巨大价值。
文章链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.136048
本工作得到了国家自然科学基金、山东省自然科学基金、山东省高等学校青创人才引育计划团队建设、吉林大学超分子结构与材料国家重点实验室开放课题等项目的资助。